1940年，钱三强获得了法国国度博士学位，又陆续跟从第二代居里夫妇当助手。1946年，他与统一学科的才女何泽慧成婚。夫妻二人在研究铀核三裂变中获得了打破性功效，被导师约里奥向世界科学界选举。很多西方国度的报纸刊物登载了此事，并赞扬“中国的居里夫妇发现了原子核新团结法”。
同年，法国科学院还向钱三强颁布了物理学奖。 1948年炎天，钱三强怀着驱逐解放的心绪，回到战乱中的祖国。他回国不久就碰着1949年1月的北安然平静平解放，他在兴奋中骑着自行车赶到长安街汇进欢庆的人群。随后，北平军管会主任叶剑英派人找到他，期看他随解放区的代表团赴法国出席庇护世界和平大会。
中共中心还在极其困难的情状下拨出5万美圆，要他搀扶帮助订购有关原子能方面的仪器和材料。看到共产党的指导人在新中国尚未成立时就有那种开展科学事业的远见，钱三强冲动得热泪盈眶。从国外回来后，他于开国大典当天还应邀登上了天安门。 重新中国成立起，钱三强便全身心地投进了原子能事业的创始。
他在中国科学院担任了近代物理研究所（后改名原子能研究所）的副所长、所长，并于1954年加进了中国共产党。1955年，中心决定开展本国核力量后，他又成为规划的造定人。1958年，他参与了苏联援助的原子反响堆的建立，并会聚了一多量核科学家（包罗他的夫人），他还将邓稼先等优良人才选举到研造核兵器的步队中。
1960年，中心决定完端赖自力更生开展原枪弹后，已兼任二机部副部长的钱三强担任了手艺上的总负责人、总设想师。他像昔时居里夫妇培育提拔本身那样，倾泻全数心血培育提拔新一代学科带头人，在“两弹一星”的攻坚战中，涌现出一多量出色的核专家，并在那一范畴创造了世界上最快的开展速度。
人们后来不只称颂钱三强对极为复杂的各个科技范畴和人才利用协调有方，也认为他指导的原子能研究所是“满门忠烈”的科技大本营。 晚年的钱三强身体日衰，仍担任了中国科协副主席、中国物理学会理事长、中国核学会名望理事长等职务。他不断关心中国核事业的开展，强调不只要办事于军用还要供民用。
1992年，他因病往世，常年79岁。国庆50周年前夜，中共中心、国务院、中心军委向钱三强逃授了由515克纯金铸成的“两弹一星勋绩奖章”，表扬了那位科学泰斗的浩荡奉献。